W18O49/NH2-UiO-66复合催化剂的高效光催化CO2环加成
Efficient photocatalytic CO2 cycloaddition over W18O49/NH2-UiO-66 composite catalyst
作者单位E-mail
程若霖 中国矿业大学碳中和研究院, 江苏省煤基温室气体减排与资源化利用重点实验室, 徐州 221008 ruolin.cheng@cumt.edu.cn 
王浩然 中国矿业大学信息与控制工程学院, 徐州 221116  
任静 中国矿业大学信息与控制工程学院, 徐州 221116  
马莹莹 江苏省徐州医药高等职业学校实训中心, 徐州 221116  
梁华根 中国矿业大学碳中和研究院, 江苏省煤基温室气体减排与资源化利用重点实验室, 徐州 221008
中国矿业大学材料科学与工程学院, 徐州 221008 
lianghg@cumt.edu.cn 
摘要: 以2-氨基对苯二甲酸(H2ATA)为配体,通过溶剂热法合成了Zr基MOF:NH2-UiO-66,继而以氯化钨为前驱体,通过溶剂热法实现了富含氧空位的缺陷氧化钨(W18O49)在NH2-UiO-66上的原位生长,构建了具有典型Ⅱ型异质结的复合光催化剂W18O49/NH2-UiO-66。通过粉末X射线衍射、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱和紫外可见漫反射光谱对催化剂的组成与结构进行了表征。在室温常压、模拟太阳光下,以氧化苯乙烯为模型底物,对所有样品的光催化活性进行了考察,W18O49/NH2-UiO-66展现了最高的碳酸苯乙烯酯产率(58 mmol·g-1·h-1)。
关键词: CO2环加成  光催化  W18O49  金属有机骨架
基金项目: 中央高校基本科研业务费专项资金青年科技基金项目(No.2023QN1067)和江苏省双创博士计划资助。
Abstract: Zr-based metal-organic framework (MOF) NH2-UiO-66 was first synthesized by a solvothermal method using 2-amino terephthalic acid (H2ATA) as the ligand. The efficient W18O49/NH2-UiO-66 photocatalysts with a typical type Ⅱ heterojunction were then constructed by in-situ growth of the oxygen vacancy-rich defective tungsten oxide (W18O49) on NH2-UiO-66, using tungsten chloride as the precursor. The composition and structure of the catalysts were characterized by a series of measurements, including powder X-ray diffraction, scanning electron microscopy, X-ray photoelectron spectroscopy, and UV-Vis diffuse reflectance spectroscopy. At room temperature and atmospheric pressure, the photoactivity of all the catalysts was examined under simulated sunlight with styrene oxide as the model substrate. W18O49/NH2-UiO-66 exhibited the highest yield of styrene carbonate (58 mmol·g-1·h-1). The introduction of NH2-UiO-66 expanded the specific surface area, CO2 adsorption capacity, light harvesting ability, and photogenerated charge carriers transfer of W18O49.
Keywords: CO2 cycloaddition  photocatalysis  W18O49  metal-organic framework
投稿时间:2023-09-18 修订日期:2023-12-22
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程若霖,王浩然,任静,马莹莹,梁华根.W18O49/NH2-UiO-66复合催化剂的高效光催化CO2环加成[J].无机化学学报,2024,40(3):523-532.
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