Ⅱ型TiO2/g-C3N4异质结的构筑促进高效光催化U(Ⅵ)还原
Construction of type-Ⅱ TiO2/g-C3N4 heterojunction promoting efficient photocatalytic reduction of U(Ⅵ)
作者单位E-mail
粟阳藩 西华师范大学物理与天文学院, 南充 637009
西南科技大学, 核废物与环境安全省部共建协同中心, 绵阳 621010 
 
吴林珍 西南科技大学, 核废物与环境安全省部共建协同中心, 绵阳 621010
西南科技大学四川天府新区创新研究院, 成都 610299 
 
李依林 西南科技大学, 核废物与环境安全省部共建协同中心, 绵阳 621010
西南科技大学四川天府新区创新研究院, 成都 610299 
 
李蕊 西南科技大学, 核废物与环境安全省部共建协同中心, 绵阳 621010
西南科技大学四川天府新区创新研究院, 成都 610299 
 
何攀 西南科技大学, 核废物与环境安全省部共建协同中心, 绵阳 621010
西南科技大学四川天府新区创新研究院, 成都 610299 
 
张玲 西南科技大学, 核废物与环境安全省部共建协同中心, 绵阳 621010
西南科技大学四川天府新区创新研究院, 成都 610299 
 
张友魁 西南科技大学, 核废物与环境安全省部共建协同中心, 绵阳 621010
西南科技大学四川天府新区创新研究院, 成都 610299 
 
雷洁红 西华师范大学物理与天文学院, 南充 637009 leijiehong@cwnu.edu.cn 
段涛 西南科技大学, 核废物与环境安全省部共建协同中心, 绵阳 621010
西南科技大学四川天府新区创新研究院, 成都 610299 
duant@ustc.edu.cn 
摘要: 采用水热法将TiO2纳米片修饰在中空管状g-C3N4上制备了TiO2/g-C3N4(T-CN)复合催化剂。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和光电流响应等对其形貌、结构和光物理性能进行了表征。结果表明,TiO2纳米片均匀地分散在中空管状g-C3N4表面,两者紧密结合形成异质结。TiO2与g-C3N4的质量比为20%时制得的T-CN-20复合催化剂在60 min内对U (Ⅵ)的去除率为85.64%,是纯相g-C3N4的6.7倍。在10倍高浓度阳离子共存条件下的去除率仍大于69.8%,且具有优良的结构稳定性。对光催化产物分析可知,T-CN将U (Ⅵ)还原为难溶的U (Ⅳ)(63.68%)以去除铀,可有效解决含铀核废水中的U (Ⅵ)污染问题。根据能带理论分析,提出了复合催化剂异质结的Ⅱ型光催化机理。
关键词: 光催化  TiO2/g-C3N4  Ⅱ型异质结  铀还原  核废水
基金项目: 国家自然科学基金(No.21976148,21906133,11905177,21902129)、四川省杰出青年科技人才项目(No.2021JDJQ0016)和西南科技大学大学生创新基金(No.CX22‐032)资助。
Abstract: TiO2/g-C3N4(T-CN) composite catalyst was successfully prepared by hydrothermal reaction of hollow tubular g-C3N4 and TiO2 nanosheets.Its morphology,structure,and photophysical properties were characterized by scanning electron microscopy (SEM),X-ray photoelectron spectroscopy (XPS),UV-visible diffuse reflectance spectrum (UV-Vis DRS),and photocurrent response.The effect of different amounts of TiO2 on the photoreduction and fixation of U (Ⅵ) by T-CN was studied.The results showed that when the mass ratio of TiO2 to g-C3N4 was 20%,the removal rate of U (Ⅵ) by T-CN-20 was 85.64% in 60 min,which was 4.0 times of that of pure phase g-C3N4.The removal rate of U (Ⅵ) was still more than 69.8% under the coexistence of 10 times of high concentration cations,and had excellent structural stability.According to the analysis of photocatalytic products,T-CN-20 reduced U (Ⅵ) to insoluble U (Ⅳ)(63.68%) for removal,which can effectively solve the problem of U (Ⅵ) pollution in uranium-containing nuclear wastewater.Based on the analysis of energy band theory,the type-Ⅱ photocatalysis mechanism of composite catalyst heterojunction was proposed.
Keywords: photocatalysis  TiO2/g-C3N4  type-Ⅱ heterojunction  uranium reduction  nuclear wastewater
投稿时间:2022-10-12 修订日期:2023-02-22
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粟阳藩,吴林珍,李依林,李蕊,何攀,张玲,张友魁,雷洁红,段涛.Ⅱ型TiO2/g-C3N4异质结的构筑促进高效光催化U(Ⅵ)还原[J].无机化学学报,2023,39(4):689-698.
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