| 原位光化学还原法制备Ag-UiO-66-NH2复合物以增强其光催化性能 |
| In-Situ Photochemical Reduction of Ag-UiO-66-NH2 Composite for Enhanced Photocatalytic Performance |
| 作者 | 单位 | E-mail | | 周云彩 | 北京建筑大学建筑结构与环境修复功能材料北京市重点实验室, 北京 100044
北京建筑大学环境与能源工程学院, 北京 100044 | | | 王崇臣 | 北京建筑大学建筑结构与环境修复功能材料北京市重点实验室, 北京 100044
北京建筑大学环境与能源工程学院, 北京 100044 | chongchenwang@126.com | | 王鹏 | 北京建筑大学建筑结构与环境修复功能材料北京市重点实验室, 北京 100044
北京建筑大学环境与能源工程学院, 北京 100044 | | | 付会芬 | 北京建筑大学建筑结构与环境修复功能材料北京市重点实验室, 北京 100044
北京建筑大学环境与能源工程学院, 北京 100044 | | | 赵晨 | 北京建筑大学建筑结构与环境修复功能材料北京市重点实验室, 北京 100044
北京建筑大学环境与能源工程学院, 北京 100044 | |
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| 摘要: 采用原位光化学还原沉积法，通过大功率氙灯照射AgNO3和UiO-66-NH2混合溶液制备了系列Ag-UiO-66-NH2复合材料（X min-Ag-UiO-66-NH2，X为照射时间）。以粉末X射线衍射（PXRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、高倍透射电镜（HRTEM）、紫外-可见漫反射（UV-Vis DRS）、X射线光电子能谱（XPS）等手段对X-Ag-UiO-66-NH2的形貌和结构进行了表征。在低功率LED可见光下照射下，对X-Ag-UiO-66-NH2光催化还原六价铬（Cr（Ⅵ））的性能进行了探究。其中，30min-Ag-UiO-66-NH2在低功率LED照射40 min对应的Cr（Ⅵ）（初始浓度为10 mg·L-1）的还原效率为94%，照射60 min可将Cr（Ⅵ）彻底还原。同时，还研究了不同pH值（pH=2，3，4，6，8）、小分子有机酸（草酸、柠檬酸和酒石酸）和外来离子（湖水、自来水和模拟海水）对30 min-Ag-UiO-66-NH2光催化还原Cr（Ⅵ）的影响。30 min-Ag-UiO-66-NH2经过5次光催化还原Cr（Ⅵ）循环实验后仍能在照射80 min内实现100% Cr（Ⅵ）还原，表明其具有良好的可重复利用性和稳定性。通过光致发光技术（PL）、电化学测试、电子自旋共振（ESR）和活性物质捕获实验，对光催化还原Cr（Ⅵ）的机理进行了研究和验证。总之，原位光化学还原沉积形成的Ag纳米颗粒有助于改善Ag-UiO-66-NH2复合材料界面上的电荷转移，从而促进光催化效率的提升。 |
| 关键词: 复合物 机理 六价铬 光催化 原位 |
| 基金项目: 国家自然科学基金（No.51878023）、北京市自然科学基金（No.8202016）、北京市属高校高水平教师队伍建设支持计划长城学者培养计划（No.CIT&TCD20180323）、北京市属高校创新团队建设与教师职业发展项目（No.IDHT20170508）、北京市百千万人才经费资助项目（No.2019A22）和北京建筑大学研究生创新项目（No.PG2019039）资助。 |
| Abstract: Series of Ag-UiO-66-NH2 (X-Ag-UiO-66-NH2, X=irradiation time) composites were prepared by in-situ photochemical reduction deposition method with high power Xe lamp. The morphology and structure of X-Ag-UiO-66-NH2 were characterized by powder X-ray diffraction (PXRD), Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM), high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM), UV-visible diffuse-reflectance spectra (UV-Vis DRS) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The performances of X-Ag-UiO-66-NH2 toward photocatalytic Cr(Ⅵ) reduction were investigated under low power LED visible light. The reduction efficiency of Cr(Ⅵ) (initial concentration of 10 mg·L-1) over 30 min-Ag-UiO-66-NH 2 was 94% upon the irradiation low-power LED irradiation for 40 min, and Cr(Ⅵ) can be completely reduced after 60 min irradiation. The effects of different pH values (pH=2, 3, 4, 6 and 8), small organic acids (oxalic acid, citric acid and tartaric acid) and foreign ions (lake water, tap water and simulated seawater) on the photocatalytic reduction of Cr(Ⅵ) by 30 min-Ag-UiO-66-NH2 were studied. 30 min-Ag-UiO-66-NH2 can achieve 100% Cr(Ⅵ) reduction within 60 min after five running, indicating that it had good reusability and stability. The mechanism of photocatalytic Cr(Ⅵ) reduction was studied and verified by photoluminescence technology (PL), electrochemical test, electron spin resonance (ESR) and active species capture experiments. In all, the Ag nanoparticles formed by in-situ photochemical reduction deposition can improve the charge transfer at the interface of Ag-UiO-66-NH2 composite and promote the photocatalytic efficiency. |
| Keywords: composites mechanism hexavalent chromium photocatalysis in-situ |
| 投稿时间：2020-05-06 修订日期：2020-06-23 |
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| 周云彩,王崇臣,王鹏,付会芬,赵晨.原位光化学还原法制备Ag-UiO-66-NH2复合物以增强其光催化性能[J].无机化学学报,2020,36(11):2100-2112. |
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