高硅SSZ-13分子筛膜二次水热生长过程 |
Hydrothermal Secondary Growth Process of High-Slica SSZ-13 Zeolite Membrane |
作者 | 单位 | E-mail | 王贺礼 | 江西师范大学化学化工学院, 先进材料研究院, 分子筛膜材料国家地方联合工程实验室, 南昌 330022 江西省科学院能源研究所, 南昌 330096 | | 朱美华 | 江西师范大学化学化工学院, 先进材料研究院, 分子筛膜材料国家地方联合工程实验室, 南昌 330022 | | 吴婷 | 江西师范大学化学化工学院, 先进材料研究院, 分子筛膜材料国家地方联合工程实验室, 南昌 330022 | | 张飞 | 江西师范大学化学化工学院, 先进材料研究院, 分子筛膜材料国家地方联合工程实验室, 南昌 330022 | | 吴亚芬 | 江西中医药大学, 南昌 330004 | | 陈祥树 | 江西师范大学化学化工学院, 先进材料研究院, 分子筛膜材料国家地方联合工程实验室, 南昌 330022 | cxs66cn@jxnu.edu.cn |
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摘要: 采用稀释模板剂合成溶胶在管状莫来石支撑体上制备高硅SSZ-13分子筛膜以研究膜的二次水热生长过程。对433 K下二次生长2~72 h的膜和底料进行表征,XRD表明膜和底料中的SSZ-13特征峰均在6 h后出现。底料中的晶粒尺寸基本不随晶化时间的延长而变化。在298 K和0.4 MPa测试条件下,433 K晶化72 h的SSZ-13分子筛膜CO2渗透通量为2.08×10-7 mol·m-2·s-1·Pa-1,CO2/CH4理想选择性为24。探讨了SSZ-13分子筛膜的生长过程:涂覆在支撑体上的晶种首先溶解并形成大量有序的结构单元,诱导溶胶中晶粒形成并快速生长,晶粒沉积在支撑体的表面共生形成无缺陷的膜层。 |
关键词: SSZ-13分子筛膜 二次水热生长 过程 气体分离 |
基金项目: 国家自然科学基金(No.21476099,No.21766010)、国家国际科技合作专项(No.2015DFA50190)和江西省自然科学基金(No.20171BCB24005)资助。 |
Abstract: High-silica SSZ-13 zeolite membranes were prepared on tubular mullite supports using a diluted organic template gel composition to investigate the hydrothermal growth process. Membranes and powders at the bottom of autoclave were characterized after secondary growth from 2 to 72 h at 433 K, and the XRD patterns show SSZ-13 characteristic peaks appeared in the membranes and powders simultaneously after 6 h. The size of zeolite crystals in the powder was almost the same when the synthesis time delayed. The SSZ-13 membrane synthesized at 433 K and 72 h had a CO2 permeance of 2.08×10-7 mol·m-2·s-1·Pa-1 with an ideal selectivity of CO2/CH4 of 24 at 298 K and 0.4 MPa. The possible growth process of SSZ-13 zeolite membrane was proposed with the seeds coated on supports dissolved and formed numerous orderly structure units in the gel firstly, inducing SSZ-13 zeolite crystals generated and grew rapidly, the crystals deposited on the supports, grew up and intergrew for limited space to from a defectfree layer. |
Keywords: SSZ-13 zeolite membrane hydrothermal secondary growth process gas separation |
投稿时间:2019-12-11 修订日期:2020-04-02 |
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王贺礼,朱美华,吴婷,张飞,吴亚芬,陈祥树.高硅SSZ-13分子筛膜二次水热生长过程[J].无机化学学报,2020,36(7):1366-1374. |
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