吡唑-3-甲酸Cu(Ⅱ)/Mn(Ⅱ)配合物的合成、表征及常压下对二氧化碳催化转化 |
Cu(Ⅱ)/Mn(Ⅱ) Complexes Formed by Pyrazole-3-carboxylic Acid:Syntheses, Characterization and Highly Efficient Conversion of CO2 at Atmospheric Pressure |
作者 | 单位 | E-mail | 蒋秀燕 | 中国石油大学胜利学院化学工程学院, 东营 257061 | | 荣念新 | 聊城大学化学化工学院, 山东省化学储能与新型电池技术重点实验室, 聊城 252059 | | 邱田田 | 聊城大学化学化工学院, 山东省化学储能与新型电池技术重点实验室, 聊城 252059 | | 钱瑞 | 聊城大学化学化工学院, 山东省化学储能与新型电池技术重点实验室, 聊城 252059 | | 王燕珍 | 聊城大学化学化工学院, 山东省化学储能与新型电池技术重点实验室, 聊城 252059 | | 赫庆鹏 | 聊城大学化学化工学院, 山东省化学储能与新型电池技术重点实验室, 聊城 252059 | heqingpeng@lcu.edu.cn | 黄现强 | 聊城大学化学化工学院, 山东省化学储能与新型电池技术重点实验室, 聊城 252059 | hxqqxh2008@163.com |
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摘要: 合成和表征了2个吡唑-3-甲酸过渡金属配合物[Cu2(pca)2(H2O)6]·2H2O(1),[Mn(Hpca)2(phen)]·3H2O(2)(H2pca=吡唑-3-甲酸;phen=菲咯啉)。X射线单晶衍射分析结果表明,配合物1属于单斜晶系P21/n空间群,它是一个畸变八面体的双核铜配合物;配合物2是一个畸变八面体的单核锰配合物。配合物1和2分别通过分子间的O-H…O,N-H…O氢键形成了三维网状结构。配合物1在二氧化碳的环加成反应中显示出了良好的催化效率(转化率高达97.4%;选择性高达98.9%)。 |
关键词: 吡唑-3-甲酸 配合物 晶体结构 二氧化碳转化 |
基金项目: 国家自然科学基金(No.21401094)、山东省高等学校科技计划项目(No.J16LC53)和大学生创新创业基金(No.CXCY2028,CXCY2037)资助项目 |
Abstract: Two transition metal complexes:Cu2(pca)2(H2O)6·2H2O (1) and Mn(Hpca)2(phen)·3H2O (2) (H2pca=pyrazole-3-carboxylic acid; phen=phenanthroline) have been prepared based on pyrazole-3-carboxylic acid and structurally characterized. The single crystal X-ray diffraction analysis reveals that complex 1 crystallizes in the monoclinic system P21/n space group and the binuclear copper center in 1 and mononuclear Mn(Ⅱ) center in 2 possess the distorted octahedral geometry. The three dimensional 3D framework of 1 and 2 are formed by the intermolecular O-H…O, N-H…O hydrogen bonding interactions. Importantly, complex 1 exhibits excellent heterogeneous catalytic performance (Conversion:up to 97.4%, Selectivity:up to 98.9%) in the catalytic conversion of CO2 to cyclic carbonate. |
Keywords: pyrazole-3-carboxylic acid complex crystal structure conversion of CO2 |
投稿时间:2017-05-23 修订日期:2017-07-22 |
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蒋秀燕,荣念新,邱田田,钱瑞,王燕珍,赫庆鹏,黄现强.吡唑-3-甲酸Cu(Ⅱ)/Mn(Ⅱ)配合物的合成、表征及常压下对二氧化碳催化转化[J].无机化学学报,2017,33(12):2303-2310. |
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