| 膦配体对乙炔羰化制丙烯酸催化剂NiBr2-CuBr2性能的影响 |
| Effect of Phosphine Ligands on Properties of NiBr2-CuBr2 Catalyst for Synthesis of Acrylic Acid by Acetylene Carbonylation |
| 作者 | 单位 | E-mail | | 崔龙 | 中国科学院成都有机化学研究所中国科学院成都有机化学有限公司, 成都 610041
中国科学院大学, 北京 100049 | gywang@cioc.ac.cn | | 周喜 | 中国科学院成都有机化学研究所中国科学院成都有机化学有限公司, 成都 610041 | | | 杨先贵 | 中国科学院成都有机化学研究所中国科学院成都有机化学有限公司, 成都 610041
中国科学院大学, 北京 100049 | | | 曾毅 | 中国科学院成都有机化学研究所中国科学院成都有机化学有限公司, 成都 610041
中国科学院大学, 北京 100049 | | | 陈学君 | 中国科学院成都有机化学研究所中国科学院成都有机化学有限公司, 成都 610041
中国科学院大学, 北京 100049 | | | 邓志勇 | 中国科学院成都有机化学研究所中国科学院成都有机化学有限公司, 成都 610041
中国科学院大学, 北京 100049 | | | 王公应 | 中国科学院成都有机化学研究所中国科学院成都有机化学有限公司, 成都 610041
中国科学院大学, 北京 100049 | |
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| 摘要: 研究了一系列单膦配体（P（L））对NiBr2-CuBr2-P（L）催化乙炔羰基化制丙烯酸（AA）性能的影响。结果表明，以三叔丁基膦（P（t-Bu）3）作配体时催化剂NiBr2-CuBr2-P（L）的性能最好。以P（t-Bu）3为配体、CH3SO3H为酸助剂，溴化镍NiBr2用量为0.001 mol， nNiBr2：nCuBr2：nP（t-Bu3）：nCH3SO3H为1：0.5：1.5：0.5，水用量VH2O=5 mL，在反应温度200 ℃、压力8.0 MPa、时间60 min时，乙炔的转化率为75.8 %、丙烯酸的选择性达到98.6 %.NiBr2-CuBr2-P（L）-CH3SO3H催化剂与NiBr2-CuBr2相比具有较高的丙烯酸选择性和收率，解决了传统催化剂选择性低、反应过程产生积碳等问题。 |
| 关键词: 丙烯酸 乙炔 羰基化 均相配合催化 三叔丁基膦 |
| 基金项目: 四川省青年科技创新研究团队专项计划（2013TD0010），中国科学院“西部之光”人才培养计划“西部博士”资助项目。 |
| Abstract: The effect of a series of monodentate phosphine ligands (P(L)) on the properties of the NiBr2-CuBr2-P(L) for catalyzing acetylene carbonylation to acrylic acid (AA) was studied. The results show that the catalyst NiBr2-CuBr2-P(L) with tri-tert-butylphosphine(P(t-Bu)3) as ligand has the best performance. After 60 min, 75.8 % conversion of acetylene and 98.6% selectivity of acrylic acid are achieved at 200 ℃ under 8.0 MPa using P(t-Bu)3 as ligand, CH3SO3H as acid auxiliary with NiBr2 of 0.001 mol, nNiBr2:nCuBr2:nP(t-Bu3):nCH3SO3H of 1:0.5:1.5:0.5 and 5 mL water. Compared with NiBr2-CuBr2, the NiBr2-CuBr2-P(L)-CH3SO3H catalyst has higher selectivity and yield to acrylic acid, thus solving the problem of low selectivity and carbon generation in reaction process with the traditional catalysts. |
| Keywords: acrylic acid acetylene carbonylation homogeneous complex catalysis tri-tert-butylphosphine |
| 投稿时间：2013-12-11 修订日期：2014-02-17 |
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| 崔龙,周喜,杨先贵,曾毅,陈学君,邓志勇,王公应.膦配体对乙炔羰化制丙烯酸催化剂NiBr2-CuBr2性能的影响[J].无机化学学报,2014,30(7):1600-1608. |
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