| 核壳结构Cu@CoCr的合成和对硼氨配合物水解的催化性能 |
| Core-Shell Structured Cu@CoCr Catalyst: Synthesis and Catalytic Performance for Hydrolysis of Ammonia Borane Aqueous Solution |
| 作者 | 单位 | E-mail | | 沈晓晨 | 南京大学介观化学教育部重点实验室,南京大学化学化工学院,南京 210093 | | | 戴敏 | 南京大学介观化学教育部重点实验室,南京大学化学化工学院,南京 210093 | | | 高鸣 | 南京大学介观化学教育部重点实验室,南京大学化学化工学院,南京 210093 | | | 王志斌 | 南京大学配位化学国家重点实验室,南京大学化学化工学院,南京 210093 | | | 赵斌 | 南京大学介观化学教育部重点实验室,南京大学化学化工学院,南京 210093 | binzhao@nju.edu.cn | | 丁维平 | 南京大学介观化学教育部重点实验室,南京大学化学化工学院,南京 210093 | |
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| 摘要: 通过一步法原位合成了核壳结构的Cu@CoCr三元合金催化剂,该合成方法条件温和、步骤简便。25 ℃下,Cu0.4@Co0.5Cr0.1三元合金催化剂对于硼氨配合物水解反应的TOF值达到0.242 0 molH2·moLcat-1·s-1,接近Pt、Pd等贵金属的催化活性,反应的活化能仅为35 kJ·mol-1,5次重复使用后仍能保持初始活性的35%。与非核壳结构的CuCoCr合金相比,核壳结构的Cu@CoCr三元合金催化剂的催化性能及稳定性均有明显提高。此外材料自身具有磁性,可进行磁分离,适合于实际应用。 |
| 关键词: 原位合成 核壳结构 合金 硼氨配合物 多相催化 产氢 |
| 基金项目: 江苏省自然科学基金(No.BK2010387)、国家自然科学基金(No.41172239)、中央高校基础科研业务费专项基金(No.1118020513, 1106020513)资助项目。 |
| Abstract: The core/shell structured ternary alloy of Cu@CoCr was synthesized by a one-step in-situ synthesis method under mild conditions. The catalytic performance of Cu@CoCr was studied for the hydrolysis of NH3BH3 (AB) aqueous solution. The TOF (turn over frequency) of 0.242 0 molH2·moLcat-1·s-1 for Cu0.4@Co0.5Cr0.1 catalyst on AB hydrolysis reaction is close to the noble-metal based catalysts, such as Pt, Pd, etc. The activation energy of this catalyst is only 35 kJ·mol-1. After 5 cycles, this catalyst still keeps 35% of its initial activity. Compared to the non-core/shell structured CuCoCr alloy, the Cu@CoCr catalyst shows great improvements in activity, stability and reusability. Furthermore, the Cu@CoCr catalysts could be recovered by a magnet based on its magnetic properties. |
| Keywords: in-situ synthesis core/shell structure alloy ammonia borane heterogeneous catalysis hydrogen generation |
| 投稿时间：2012-11-12 修订日期：2013-01-17 |
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| 沈晓晨,戴敏,高鸣,王志斌,赵斌,丁维平.核壳结构Cu@CoCr的合成和对硼氨配合物水解的催化性能[J].无机化学学报,2013,29(5):999-1006. |
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